Setelah itu, Liliyana tampil kembali pada Olimpiade London 2012. Namun kali itu ia berpasangan dengan Tontowi Ahmad. Akan tetapi, Liliyana masih belum beruntung. Ia gagal meraih medali usai kalah pada perebutan perunggu dari wakil Denmark J Fischer Nielsen/Christinna Pedersen dengan skor 12-21, 12-21.
Perjuangan Liliyana Natsir akhirnya membuahkan hasil pada Olimpiade Rio de Janeiro 2016. Bersama Tontowi Ahmad, pasangan itu sukses meraih medali emas usai mengalahkan ganda campuran Malaysia Chan Peng Soon/Goh Liu Ying dengan skor 21-14, 21-12.