Pada tanggal 13 Desember 1969 ia ditahbiskan menjadi imam oleh Uskup Agung Ramón José Castellano. Ia melanjutkan pelatihannya antara tahun 1970 dan 1971 di Universitas Alcalá de Henares, Spanyol, dan pada tanggal 22 April 1973 mengucapkan profesi terakhirnya di Jesuit.
Kembali ke Argentina, dia adalah master pemula di Villa Barilari, San Miguel; profesor di Fakultas Teologi San Miguel; konsultan Provinsi Serikat Yesus dan juga Rektor Colegio Máximo Fakultas Filsafat dan Teologi.
Paus Fransiskus diangkat sebagai Paus pada tahun 2013. Dia adalah Paus ke-266 dalam Gereja Katolik Roma. Ia menjadi Paus pertama dari Amerika, yang pertama dari Belahan Barat, yang pertama dari luar Eropa dalam lebih dari 1.300 tahun dan yang pertama dari ordo keagamaan yang dikenal sebagai Jesuit (Masyarakat Yesus).